引言


质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)具有无污染、能量转换率高、工作温度低等众多优点,在交通运输车辆、固定电站、移动电源、无人机等领域具有广泛的应用前景。尽管如此,质子交换膜燃料电池的商业化应用仍然面临许多问题和挑战。一方面,质子交换膜燃料电池还存在寿命验证不充分和成本高这两大问题,另一方面,目前氢能产业尚不完善,氢气运输和储存的成本较高,国内加氢站很少[1]。针对前者,人们开展了大量的研究,然而,若要通过常规耐久性试验来进行寿命验证,需要花费大量的物料、时间和人力成本,因此,近几年关于PEMFC健康状态(state of health, SOH)、剩余寿命(remaining useful life, RUL)、寿命预测(life prediction)等相关研究得到了广泛的关注,例如:将故障预测与健康管理(prognostics and health management, PHM)应用到燃料电池的运行中,有效地延长了PEMFC的使用寿命并降低了使用成本,其主要框架如图1所示[2]

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图1 PHM的框架结构

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PEMFC衰减机理及表征指标

      

如图2所示,PEMFC包含了多种尺度,同时涉及到了电学、机械、电化学、热力学等诸多学科[2,3]。其衰减过程是一个涉及了多物理(包括了电化学、材料、机械、多相流体、热力学等)、多尺度(从纳米尺度到系统尺度)、多部件(PEM、CCM、GDL、BP、密封垫圈)、多因素(温度、压力、相对湿度、负载电流、周围环境、振动、污染物等)的复杂非线性过程,不同的组成部件具有完全不同的衰减机理。

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图2 多种尺度下的PEMFC


PEMFC及其各部件的衰减速率也随着运行条件、应用场景和周围环境的不同而变化。总体来看,影响PEMFC寿命的因素可以大致分为本征因素、系统因素和环境因素三类,如图3所示。同时,衰减过程中的自恢复现象和不可避免的运行故障等都会增加PEMFC的预测难度。

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图3 PEMFC衰减机理的影响因素


PEMFC衰减是从其性能变化体现出来的,因此衰减程度多采用反映电堆工作性能的传统指标,如电堆电压、内阻、额定功率、单节最低电压等,此外,还可以通过关注PEMFC固有组件的衰减,尤其是关键组件的衰减程度进行寿命预测。Jouin M等[4]建议了各组件衰减对PEMFC影响的分析结果,如图4所示,影响由大至小依次是:质子交换膜、电极、双极板、扩散层、和密封结构。各组件的衰减过程及表征指标如表1,而在后续进行PEMFC寿命预测时,如何将不同组件,不同尺度,以及不同单位的表征指标进行融合,实现更精确的寿命预测也尤为关键。

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图4 各组件对PEMFC衰减影响的层次结构


表1 关键组件衰减机理及表征指标

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寿命预测方法


纵观国内外寿命预测的研究现状,主要可以归纳为三个方面:模型驱动、数据驱动和混合方法。


2.1 数据驱动方法

数据驱动的方法主要包括回声状态网络、超限学习机、自适应神经-模糊推理系统、相关向量机、高斯过程状态空间模型等。这类方法的共同特点是无需对PEMFC有深入的理解,由于并非通过复杂的物理建模,而是采用原始数据进行构建行为模型,这样对非线性系统能具有良好的拟合能力。
Silva等[5]提出了一种基于自适应神经模糊推理系统(ANFIS)的方法,将燃料电池在运行过程中的输出电压作为输入,给出了ANFIS的结构,并对其参数的选择进行了研究。并将该信号分为正常运行和外部扰动两部分。第二部分不能被预测,因此它没有被用来训练ANFIS。预测的性能是根据两个燃料电池在长期运行(1000小时)的输出电压来评估的。验证结果表明,所提出的技术很适合于预测燃料电池系统的衰减。


2.2 模型驱动方法

模型驱动的方法依托于燃料电池运行工况、材料体系、衰减机理等进行PEMFC的寿命预测。模型驱动的方法主要包括机理模型、经验模型、半机理或半经验模型。基于机理模型的方法往往基于真实的材料衰减和失效机制,需要深入理解PEMFC复杂的衰减机理。经验模型具有相对实现简单,易于计算的特点,但与机理模型相比,也存在精度低、通用性差等缺点。而半机理模型的主要结构框架是基于PEMFC的衰减机理建立的,而模型中的一些参数值则是根据实验数据或经验确定的,半经验模型是基于实验或经验设定模型框架,根据衰减机理确定模型中一些参数的值[6]

Mathieu B.等[7]基于PEMFC的衰减机理提出了电压衰减模型,是通过活化损失、欧姆损失和传质损失确定的,选择其中具有代表性的衰减因子,基于参数的选择建立经验模型,采用扩展卡尔曼滤波方法评估PEMFC的SOH和RUL,其预测方法如图5。

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图5 PEMFC的预测方法


2.3 混合方法

数据驱动方法擅长于学习和预测变化趋势,而模型驱动的方法擅长于提取PEMFC的表征指标,混合方法是通过组合或融合多种策略的混合模型,弥补单一方法的不足。主要有基于模型驱动和数据驱动的混合方法、基于多种数据驱动的混合方法等。
Zhou等[8]提出了一种用于PEMFC性能退化和剩余使用寿命预测的混合方法,第一阶段使用衰减模型去除原始数据中的非平稳趋势,第二阶段利用自相关函数、自回归移动平均模型识别平稳时间序列中的线性分量,第三阶段,剩余的非线性模式用于训练时滞神经网络以提供最终的预测结果。主题思想是将PEMFC的电压衰减序列认为是稳定和非稳定序列的组合,图6是预测方法流程图。

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图6 预测方法流程图

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小结    


目前PEMFC的寿命预测技术已经取得了一定进展,但相对于PEMFC其他技术仍有很大的发展空间。一方面,目前已有的经验模型大多始于预测稳定系统,而实际的动力系统中,会出现工况、环境的多变,考虑到PEMFC的实际应用对瞬态建模显得尤为重要。另一方面,目前的寿命预测大多停留在实验阶段,而随着PEMFC逐渐应用在大巴车、有轨电车和汽车中,提高燃料电池系统全生命周期的经济寿命也尤为重要。因此PEMFC在线寿命监测也是亟待开展的课题。

新源动力股份有限公司在产品开发与验证的过程中非常重视燃料电池耐久性验证与预测工作,并在专利[9]CN111144021A 中提出了一种燃料电池寿命预测方法,其具有耗时低、可靠性高等优点,主要是通过采集PEMFC的测试数据进行两次统计分析,将两次统计分析出的统计指标信息输出,使用上述统计指标衡量样本数据的离散度,根据衍生统计量集合中的数据分析PEMFC的性能变化趋势得到预测的性能变化轨迹,从而获得PEMFC的剩余使用寿命,其效果如图7所示。

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图7 PEMFC寿命预测效果图


参考文献

[1] 焦魁, 王博文, 杜青. 质子交换膜燃料电池水热管理[M]. 北京:科学出版社, 2020:2-3.

   JIAO Kui, WANG Bowen, DU qing. Water and heatment of PEMFC[M]. Beijing:  Science Press, 2020:2-3.

[2] JOUIN M, Gouriveau R, Hissel D, et al. Prognostics and health management of PEMFC-State of the art and remaining challenges[J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2013, 38(35): 15307-15317.

[3] ROBIN C, Gerard M, Franco AA, Schott P. Multi-scale coupling between two dynamical models for PEMFC aging prediction[J]. International Journal of Hydrogen Energy 2013, 38(11): 4675-4688.

[4] JOUIN M, Gouriveau R, Hissel D, et al. Degradations analysis and aging modeling for health assessment and prognostics of PEMFC[J]. Reliability engineering and system safety, 2016, 148: 78-95.

[5] SILVA R E, Gouriveau R, Jemeï S, et al. Proton exchange membrane fuel cell degradation prediction based on Adaptive Neuro-Fuzzy Inference Systems[J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2014, 39(21): 11128-11144.

[6] 刘浩. 质子交换膜燃料电池的寿命预测研究[D]. 杭州: 浙江大学, 2019: 26-28.

LIU Hao. Lifetime prediction of proton exchange membrane fuel cells[D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2019: 26-28.

[7] MATHIEU B, Mickael H, DanielH. Extended Kalman Filter for prognostic of Proton Exchange Membrane Fuel Cell. Applied Energy 2016, 164: 220-227

[8] ZHOU D, Al-durra A, Zhang K, et al. Online remaining useful lifetime prediction of proton exchange membrane fuel cells using a novel robust methodology[J]. Journal of Power Sources, 2018, 399: 314-328.

[9] 张家骏, 孙昕, 沈鸿娟等. 一种燃料电池寿命预测方法及系统:中国, ZL 201911400194.3 [P]. 2019-12-30.   

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       作者:李轶楠   图文编辑:许增举、孙婷

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