一种质子交换膜燃料电池水管理故障诊断的新方法

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基于二阶RQ-RLC模型的质子交换膜燃料电池水管理故障诊断

刘相万，杨扬，朱文超，谭金婷，谢长君

(1. 武汉理工大学自动化学院；2. 武汉理工大学现代汽车零部件技术湖北省重点实验室；3. 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室)

DOI：10.13334/j.0258-8013.pcsee.220706

研究背景

质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)具有能量密度和功率密度高、无电解液泄露、无污染等优点，是未来便携式应用及分布式发电的理想能源解决方案。然而，质子交换膜燃料电池对电堆电流变化敏感，易发生水淹和膜干故障，导致输出性能下降，寿命缩短。电堆内部含水量过高会阻碍反应物传输；膜干会降低质子交换膜的电导率，严重时将造成不可逆的膜损伤。准确的水管理故障诊断为制定最佳水管理策略提供依据，以提高燃料电池输出性能，延长使用寿命。

论文所解决的问题及意义　

基于等效电路模型的故障诊断方法具有故障特征提取过程计算量小、效率高且模型参数能直接作为故障诊断特征量等优点。但是该方法对等效电路模型要求较高，需要等效电路模型能完整地表征高频和低频段的复杂电化学反应过程。现有的基于等效电路模型的燃料电池故障诊断研究中提出的等效电路模型尚不符合该要求，并且在选择故障诊断特征量时，只考虑了欧姆电阻、极化电阻等参数，恒相位元件参数Q和a、电容元件C和电感元件L等被忽略。

针对以往研究中等效电路模型不能表征质子交换膜燃料电池的完整内部信息、故障特征量的选择具有局限性等问题，本文提出一种基于二阶RQ-RLC等效电路模型的PEMFC水淹及膜干故障诊断方法，首次将线性判别分析(linear discriminant analysis，LDA)和自适应差分进化优化支持向量机算法(support vector machine optim-ized by adaptive differential evolution algorithm，ADE-SVM)结合应用于燃料电池电堆水管理故障诊断。首先，通过模拟水淹和膜干故障实验测得的电化学阻抗谱数据对提出的二阶RQ-RLC等效电路模型进行参数辨识，获得八维故障数据集；然后，利用LDA对高维故障数据集进行降维得到故障特征样本集；最后，利用ADE-SVM算法对故障特征样本集进行训练，实现水管理故障分类。通过三组不同数量的故障样本，验证了所提出的方法能够快速判别正常、水淹和膜干3种水管理状态。故障诊断流程如图1所示。

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图1 水管理故障诊断流程图

论文重点内容　　

1）等效电路建模

低频电阻和高频电阻分别对燃料电池水淹和膜干故障敏感。为分析水淹和膜干状态下燃料电池内部的传质过程，本文提出了二阶RQ-RLC等效电路模型，如图2所示。R_m为欧姆电阻，Rct为表征氧化还原反应的强度的极化电阻；由反应物扩散电阻R_mt、反应物溶解电感L_mt和双层电容C_dl并联的RLC谐振电路表示低频段的电子和质子传导过程；恒相位元件CPE用来模拟多孔电极表面分布不均匀引起的阻抗弧变形现象；高频感应效应引起的阻抗弧与燃料电池的连接元件(如外部导线)有关，通过在欧姆电阻支路串联电感L_m能描述电堆在高频段的电化学反应过程。本文提出的二阶RQ-RLC等效电路模型与Randles模型、Fouquet模型以及Ivan模型的拟合结果如图3所示。

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图2 二阶RQ-RLC等效电路模型

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图3 4种等效电路模型拟合结果

2）水管理故障诊断

首先对二阶RQ-RLC等效电路模型参数进行线性判别分析，特征参数的贡献率代表每个特征值的影响权重，然后根据累计贡献率来表示前n个特征量在所有特征量中所占影响权重，最后选取涵盖了等效电路模型参数的主要信息的4个主元特征量作为故障特征量。

根据电堆不同状态下的电化学阻抗谱(EIS)实验数据，每隔80组等间距提取不同数量的诊断样本，分别为50、130和210组。初始EIS数据经过参数辨识，转化为含有电化学反应特征的八维数据集，在经过LDA特征提取后，最终转化为四维故障诊断特征量。每组样本按照7:3的比例随机分为训练集和测试集，在相同数据集下将所提出的自适应差分进化优化支持向量机算法(ADE-SVM)与支持向量机(SVM)、粒子群优化的支持向量机(PSO-SVM)方法进行对比，结果如图4所示。在3种不同数量样本集中，ADE-SVM算法的训练集分类正确率分别为97.14%、96.70%和94.56%，测试集分类正确率分别为100%、97.44%和95.24%。与SVM相比，训练集精度分别提高了5.71%、6.59%和2.72%，测试集精度分别提高了13.33%、7.70%和4.76%，诊断精度提升明显。与PSO-SVM相比，50组样本集训练集分类正确率均为97.14%，但ADE-SVM测试集分类正确率达100%，比PSO-SVM提高了6.67%。在130组样本集和210组样本集中，ADE-SVM训练集分类正确率比PSO-SVM分别提高了2.19%和0.68%，测试集分别提高了5.13%和3.18%。

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图4 诊断率对比图

结论　

1）提出的二阶RQ-RLC等效电路模型能够充分反映高频和低频段的电化学反应过程，模型参数与水管理状态具有对应关系。正常、水淹和膜干状态下，该模型均具有良好的拟合效果和精度，能够为水管理故障诊断提供数据基础。

2）结合线性判别分析方法和自适应差分进化优化的支持向量机算法的燃料电池电堆水管理故障诊断方法，充分利用了二阶RQ-RLC模型的全部参数信息，便于区分故障状态，提高了故障分类的精度和效率。在三组不同数量的样本集下，相比于支持向量机和粒子群优化的支持向量机算法，自适应差分进化优化的支持向量机算法具有更高的故障分类精度和更少的计算时间。

3）结合快速电化学阻抗谱测量技术，本文所提出的燃料电池电堆膜干和水淹故障诊断方法，可为在线诊断提供参考思路。

引文信息

刘相万，杨扬，朱文超，等．基于二阶RQ-RLC模型的质子交换膜燃料电池水管理故障诊断[J]．中国电机工程学报，2022，42(21)：7893-7904．

LIU Xiangwan，YANG yang，ZHU Wenchao，et al．Second-order RQ-RLC model-based fault diagnosis for water management in proton exchange membrane fuel cells[J]．Proceedings of CSEE，2022，2022，42(21)：7893-7904．

作者简介

一种质子交换膜燃料电池水管理故障诊断的新方法

武汉理工大学先进储能科学与应用实验室，团队带头人谢长君教授，中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊Green Energy and Intelligent Transportation首届编委，围绕新能源汽车电气电控、先进储能及氢电耦合系统、新能源微电网等方面的研究，先后承担国家重点研发计划项目“微网条件下氢电混合储能与氢能综合利用技术”、国家基础研究计划973项目、国家自然科学基金、湖北省杰出青年基金项目、湖北省技术创新重大项目等20余项，发明成果获得3项湖北省技术发明二等奖（2015年度、2017年度及2020年度），获得2018年度中国产学研创新成果奖。发表高水平学术论文100余篇，授权国家发明专利60余项，完成专利转让10项，推动了燃料电池及新能源汽车核心技术国产化。

责任编辑：胡琳琳

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一种质子交换膜燃料电池水管理故障诊断的新方法

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